阿秒光脈沖是一種發光持續時間極短的光脈沖,其脈沖寬度小于1 fs。而截至2023年底,阿秒光脈沖也是人們所能控制的最短時間過程,它可被用來測量原子內繞核運動電子的動態行為等超快物理現象。
自21世紀初誕生以來,阿秒光脈沖已在凝聚態物理、原子分子物理、X射線激光物理等方面取得了系列重大應用突破,并衍生出新的研究領域──阿秒物理(Attosecond 物理學)。同時由于阿秒光脈沖有著極短的脈沖寬度和超高的時間分辨能力,在物理學、化學、生物學、醫學、材料科學等領域都有潛在應用。
2023年10月3日,瑞典皇家科學院宣布,將諾貝爾物理學獎授予皮埃爾·阿戈斯蒂尼 (Pierre Agostini)、費倫茨·克勞斯 (Ferenc Krausz) 和安妮·盧利爾 (Anne L’Huillier),以表彰他們“為研究物質中的電子動力學而產生阿秒光脈沖的實驗方法”。
簡史
20世紀80年代,人們在激光電離氣體原子的實驗中觀察到高次諧波產生(high-orderharmonicgeneration,HHG)。作為原子在強激光場電離過程中由電子再碰撞產生的相干輻射,HHG在頻域上為等間距光梳,覆蓋極紫外(extremeultra-violet,XUV)至軟X射線波段;在時域上則是單個脈寬為幾十至幾百阿秒的序列相干光脈沖。
1987年,盧利爾發現,當她通過惰性氣體傳輸紅外激光時,會產生許多不同的光的泛音。每個泛音都是一個光波,激光中每個周期都有給定的周期數。它們是由激光與氣體中的原子相互作用引起的;它給一些電子額外的能量,然后以光的形式發射出來。勒惠利爾繼續探索這一現象,為后續的突破奠定了基礎。
1993年,保羅·科克姆(Paul Corkum)提出了強場電離的三步模型,成為HHG和阿秒光學的理論基礎。基于此模型,1994年,萊文斯坦(Lewenstein)等人和科克姆等人利用量子理論對HHG進行了細致的描述,并預言了單個或稱“孤立”阿秒脈沖(isolatedattosecondpulse,IAP,區別于HHG的阿秒脈沖序列)產生的理論和方法。由于在瞬態測量中,高次諧波難以提供阿秒精度的時間零點和測量誤差,人們在實驗中采用了多種選通方法從HHG中獲得孤立阿秒脈沖。
1999年諾貝爾化學獎得主哈邁德·澤維爾(Ahmed Hassan Zewail)教授利用飛秒激光抽運-探測技術成功地拍攝到一百萬億分之一秒瞬間處于化學反應中的原子的化學鍵斷裂和新形成的過程。
2001年,克勞斯等人使用7fs的飛秒鈦寶石放大激光驅動Ne氣產生HHG的基礎上,通過互相關測量該7fs驅動激光與濾波HHG后的90eV極紫外光在Kr氣中產生的光電子動量分布,證明了150as的時間分辨測量能力,獲得了650as的單個孤立阿秒脈。他的研究團隊產生并測量了第一個阿秒光脈沖,并用它來捕捉原子內部電子的運動,這標志著阿秒物理的誕生。作為21世紀初誕生的一種新型光源,阿秒光源具有寬頻譜、窄脈寬、高光子能量、高時空相干性等優點,由于其脈寬與原子內電子運動尺度相當,因此為人類認識微觀世界提供了全新手段。
同年,阿戈斯蒂尼及其同事通過雙光子、雙電離測量(簡稱RABBITT或RABBIT)由40fs的飛秒鈦寶石放大激光與Ar氣相互作用產生的高次諧波相位,得到了脈沖寬度為250as、相鄰脈沖間隔為1.35fs的阿秒脈沖串。2003年,盧利爾和她的團隊以170as的最小激光脈沖打破了世界紀錄。2006 年意大利科學家M. Nisoli產生了130as的當時最短脈沖,2008年F. Krausz教授到德國馬普量子光學所后的研究組再將這一紀錄突破到80as。
2010年,Goulielmakis等人發表了利用阿秒脈沖研究離子中電子波包超快動力學的成果:他們在實驗中觀察到了氪離子阿秒脈沖吸收譜隨時間的振蕩,并推算出了氪離子的電子波包在兩個能級之間的振蕩躍遷,躍遷時間約為3fs,測量精度達到了150as。
2012年,Zhao等人獲得了67as的孤立脈沖,中心光子能量為90eV,這是截至2021年1月以鈦寶石激光器為驅動光源獲得的最短阿秒脈沖。由于阿秒激光給超快科學發展帶來的重要意義,國內也開展了阿秒激光脈沖相關的研究,并取得了系列有重要影響的理論與實驗進展。
次年,中國科學院物理研究所獲得了160as的孤立脈沖。2017年,Li等人通過中紅外驅動光產生了光子能量高至水窗波段、脈寬為53as的孤立脈沖;同年稍晚, Gaumnitz等人報道了43as的最短阿秒脈沖產生世界紀錄。
2020年,華中科技大學、國防科技大學和中國科學院西安光學精密機械研究所的研究團隊也先后實現了阿秒激光脈沖的產生和測量。
2023年10月3日,瑞典皇家科學院在斯德哥爾摩(Pierre Agostini)宣布,2023年諾貝爾物理學獎授予皮埃爾·阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini)、費倫茨·克勞斯(Ferenc Krausz)和安妮·盧利爾(Anne L'Huillier),以表彰他們“為研究物質中的電子動力學而產生阿秒光脈沖的實驗方法”。
原理
阿秒光脈沖技術是一種利用強場激光與物質相互作用產生高次諧波的方法,從而得到極短的光脈沖。高次諧波可以形成一個連續的頻譜,從可見光到軟X射線范圍。如果將這些高次諧波進行相干疊加,就可以得到極短的光脈沖,其持續時間與電子重新碰撞的時間間隔成正比。由于電子在強場激光中的運動周期約為幾飛秒(10-15秒),因此重新碰撞的時間間隔也在幾飛秒量級,從而產生了阿秒(10-18秒)量級的光脈沖。
高次諧波產生原理
電子被激光電離(紅色曲線)并在場中國移動通信集團。當電場反轉時,電子加速回離子,并可能經歷三種不同的物理過程之一。
第一步,在線偏振飛秒激光電場的作用下,原子的庫侖勢開始傾斜,導致電子逃離的門檻降低,并最終發生隧穿電離。
第二步,電離后電子在激光電場的作用下飛離原子,當光場變為0并反向后,電子減速并最終改變飛行方向,有可能加速飛回原子。
第三步,飛回原子附近的電子與原子相互作用,有可能發生以下3種物理過程之一:非彈性散射、彈性散射、與原子復合。
電子在激光場不同時刻電離后,在光場中飛行獲得的能量不同,最終復合時釋放的能量也不同,因此產生覆蓋較寬的光譜,形成一個極紫外脈沖。該三步過程在飛秒驅動激光每半個周期發生一次,形成一個等時間間距的極紫外脈沖序列,并在頻域發生干涉而形成梳齒狀的分立HHG光譜。
阿秒光脈沖的產生
HHG在驅動飛秒激光(有時也稱為基頻光)的每半個光周期產生一次,輻射出的極紫外脈沖寬度小于半個光周期,達到亞飛秒即阿秒量級。頻域中梳齒狀的HHG譜在時域上對應一個阿秒脈沖序列,或稱阿秒脈沖串。利用飛秒脈沖作為驅動源,并采用相應的選通(gating)方法,就可以從HHG的阿秒脈沖序列中選出一個脈沖,稱為孤立阿秒光脈沖。
要產生超短時間的脈沖激光,需要兩個關鍵要素:電磁波的帶寬和中心波長。
根據傅里葉變換,光脈沖的可用光譜帶寬越大,其持續時間可能越短。對于給定的脈沖中心波長,可利用的最小持續時間存在下限,這個極限就是光周期。實際上,對于以低頻區域為中心的脈沖,例如紅外(IR)=800nm,其最小持續時間約為fs,其中c是光速;而對于中心波長在極紫外(XUV)中的波長為=3~30nm的光場,最小持續時間約為as。因此,更短的持續時間需要使用更短且更高能的波長,甚至低至軟X射線(SXR)區域。出于這個原因,創建阿秒光脈沖的標準技術通常基于具有寬光譜帶寬和位于XUV-SXR范圍內的中心波長的輻射源。
阿秒光脈沖的理論反演算法
阿秒條紋相機是阿秒脈沖實驗測量方案,其電子能譜中包含了阿秒脈沖的相位信息。但阿秒脈沖的相位信息并不能簡單地通過公式從電子能譜中提取,而是需要理論反演的方法。首先,從阿秒條紋相機的物理過程出發,通過近似求解薛定諤方程得到從阿秒脈沖到電子能譜的計算公式;然后, 將預估的阿秒脈沖代入公式得到電子能譜,并與實驗上測到的電子能譜相比較,獲得誤差函數;最后,通過優化方法尋找使誤差函數極小的阿秒脈沖相位作為結果并輸出。
在阿秒條紋相機中,電子被阿秒脈沖電離并在飛秒驅動光場作用下到達連續態,這個過程在薛定諤方程中表示為:
?t=[??2??],其中,是虛數單位;是物理系統的波函數;式子中 ? 是皮埃爾-西蒙·拉普拉斯算符,意思是對的梯度求散度;?t是對時間 t 求偏導;E(t)=El+Ex,包括飛秒光場El和阿秒光場Ex,E是粒子本身的能量。
解這個方程從強場近似(strong field approximation, SFA)出發,忽略中間的所有激發態,假設電子直接從基態電離到連續態,同時忽略庫侖勢的作用,則可以建立從阿秒脈沖到電子能譜的正向計算公式:
,
,其中,表示電離的電子波包,表示電子波包在驅動光作用下的相位調制,即實驗測量得到的條紋能譜。
研究進展
由于驅動光源的長波長化,阿秒脈沖的光子能量向1keV以上擴展,脈沖寬度也向原子單位時間24as發展。
2013年,中國科學院物理研究所實現了160as孤立阿秒脈沖測量實驗。中國科學院西安光學精密機械研究所自主研制了高能量分辨阿秒條紋相機,產生和測量了159as的孤立阿秒脈沖 。國防科技大學2020年報道了88as孤立阿秒脈沖的實驗結果 。華中科技大學、中國科學院上海光學精密機械研究所、中國科學院近代物理研究所,以及中國工程物理研究院、北京應用物理與計算數學研究所等研究單位也開展了大量阿秒物理的實驗和理論研究,有些建成了阿秒研究基地或平臺。
截至2023年12月,歐洲先進的阿秒光源ELI-ALPS(Extreme Light Infrastructure Attosecond Light Pulse Source)已開始運轉。
應用
阿秒脈沖是目前人類能夠掌握的時間尺度最短的工具。利用阿秒相干脈沖,能夠開展對電子動力學超快時間分辨的研究,使人們對物質結構的研究從原子分子推進到原子內部電子的運動,最終能夠實現對原子內電子動力學過程的控制。
基礎物理
發展建立超高時空分辨泵浦-探測技術,在阿秒-納米時空尺度上系統研究可控光場與量子點、納米線、金屬納米結構及其復合系統等的相互作用,發現新現象與新效應,揭示新物理與新機制。通過開展阿秒激光超快動力學及其應用研究,采用阿秒泵浦探測技術觀測、研究介質的阿秒超快動力學過程與特性,研究阿秒激光脈沖作用下納米材料的光學性質、超快過程探測以揭示光與物質相互作用的物理機制。
化學
利用阿秒光脈沖極短的持續時間(1fs≈10-15s),可以觀察到極快的化學反應過程,包括分子鍵的斷裂與重組,分子與原子的振動過程等等。飛秒化學是物理化學的一個研究領域,在1988年的《Science》上,Ahmed Hassan Zewail 發表了一篇文章,首次使用了這一術語,并指出:"實時飛秒化學,即飛秒時間尺度上的化學......"后來,Ahmed Zewail于1999年獲得了諾貝爾化學獎,以表彰他在這一領域的開創性工作。
生物醫學
在生物醫學領域,癌癥作為世紀難題,當前普遍認為其誘因是紫外輻射導致的脫氧核糖核酸損傷,但受限于現有的技術手段,該推論無法得到確認。DNA分子由原子構成,而原子又包含電子和原子核,借助阿秒脈沖,科學家就有可能在更微觀、更基礎的層面看清DNA損傷內在的電子運動過程,理清紫外輻射導致的DNA損傷與腫瘤癌變的生理關聯,無疑這將使癌變的預防、診斷及治療更加有的放矢。
材料科學
超導技術具有廣闊的應用前景,如磁懸浮技術、超遠距離大容量電力輸送等國計民生領域,但在經歷了幾十年的發展后至今依然局限在低溫超導研究層面,并沒有實用化,其根本原因在于超導微觀機理仍然沒有得到系統解釋。而借助于阿秒脈沖,科學家便有可能準確跟蹤電子庫珀對的聯會過程,清楚看到怎樣的電子配對機制能導致超導現象,如此再通過電子光場調控,便可將低溫超導拓展至常溫甚至高溫超導,這勢必將推動超導技術的實用化進程。類似的應用也可推廣到太陽能光伏技術領域。
研究意義
自2001年高次諧波產生的第一個孤立的阿秒脈沖以來,時間分辨光譜學已經進入了阿秒域,極大地加強了人類對原子、分子和凝聚態物質中超快電子動力學的理解。由于它接近于內殼電子運動的時間尺度,阿秒脈沖成為探索電子動力學的最重要工具之一。
阿秒光脈沖是目前人類能夠掌握的時間尺度最短的工具。利用阿秒相干脈沖,能夠開展對電子動力學超快時間分辨的研究,使人們對物質結構的研究從原子分子推進到原子內部電子的運動,最終能夠實現對原子內電子動力學過程的控制。利用阿秒光脈沖,人類能夠跟蹤化學反應中的電子,了解化學反應的進程;也可以在半導體內實現絕緣體與半導體的光致轉變,實現新的光開關,突破目前半導體電子器件開關速度的瓶頸。并且,隨著各種孤立阿秒脈沖產生技術的成熟,實驗室中桌面級的高次諧波光源產生的光譜能夠達到幾百電子伏特,甚至覆蓋水窗波段,這樣的脈沖非常適合用于生物醫學的研究,是活體生物樣本X射線顯微成像的最佳光譜范圍。阿秒技術有望揭示太陽能光伏效應的超快動力學過程,并對該過程進行操控,提升光伏材料能量轉換效率。阿秒脈沖技術的進步也可能是實現仄秒脈沖并讓研究進入原子核內部的關鍵。
參考資料 >
阿秒脈沖.術語在線.2023-10-03
阿秒激光脈沖產生與測量研究/Attosecond Laser Beam Line.中國科學院物理研究所.2023-10-03
美國科學家榮獲諾貝爾化學獎.光明網.2023-10-03
阿秒光源: 一臺捕捉電子運動的“相機”.國家自然科學基金委員會科學傳播與成果轉化中心 .2023-10-03
在比“秒”還小的單位里,光可以走多遠?.界面新聞.2023-10-03
吉林大學建校75周年系列學術活動——物理學院交叉科學青年論壇(20).吉林大學物理學院.2024-01-18
三名科學家共享2023年諾貝爾物理學獎.人民日報客戶端.2023-10-03
Nobel Prize in physics goes to Pierre Agostini, Ferenc Krausz and Anne L’Huillier for research into electrons in flashes of light.CNN.2023-10-03
Nobel Prize in Physics Awarded to 3 Scientists for Work on Electrons.The New York Times.2023-10-03
2023年諾貝爾物理學獎簡介及其他.科學網.2023-12-20
諾貝爾物理學獎來了!這次是阿秒物理.中國青年網-新聞.2023-12-20
關于阿秒——一篇你不能錯過的科普.科學網.2023-12-20
向突破認知的新發現致敬:2023年諾貝爾物理學獎揭曉.重慶大學.2023-12-20
Principle and progress of attosecond pulse generation.物理研究所.2023-12-20
Principle and technology of attosecond pulse characterization.sciengine.2024-01-18
阿秒光脈沖技術的發展和應用.物理.2024-01-24
阿秒激光超快動力學.武漢工程大學.2023-10-03